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Jun 01, 2024

Mejora de la salida espectral del LED con tinte de perileno

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 10841 (2023) Citar este artículo

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Detalles de métricas

Los LED ofrecen una amplia gama de salida espectral con alta eficiencia. Sin embargo, la eficiencia de los LED de estado sólido con longitudes de onda verde y amarilla es bastante baja debido a la falta de materiales de banda prohibida directa adecuados. Aquí, presentamos y desarrollamos LED verdes mejorados con perileno que producen una mayor eficiencia de conexión a la pared del 48 % en comparación con el 38 % de un LED verde de estado sólido. Si bien la eficiencia del enchufe de pared del LED rojo mejorado con perileno sigue siendo menor que la de un LED rojo de estado sólido, demostramos que los convertidores remotos de color de fósforo son soluciones efectivas para el ajuste espectral específico en todo el espectro visible para la iluminación hortícola. En este trabajo, modernizamos los LED blancos existentes y aumentamos la fotosíntesis mediante el ajuste de salida espectral para lograr una proporción más alta de rojo a azul. Nuestros resultados muestran una mejora significativa en el crecimiento de las plantas de hasta un 39%, después de un ciclo de crecimiento de 4 meses. No observamos ninguna degradación visible del convertidor de color incluso bajo iluminación continua con una corriente de 400 mA. Esto abre nuevas oportunidades para el uso de convertidores de color basados ​​en perileno para una iluminación ajustable con alto brillo.

La iluminación artificial ha evolucionado desde las bombillas incandescentes hasta las lámparas fluorescentes y los diodos emisores de luz (LED). La humanidad se ha beneficiado de este avance tecnológico no sólo en términos de un aumento de la eficiencia energética, sino también de un aumento en la gama de aplicaciones1,2: dispositivos móviles y portátiles, proyectores, comunicaciones ópticas e incluso luces de cultivo para la agricultura, sólo por nombrar algunos. Sin embargo, una de las características más impresionantes de los LED es que ofrecen una amplia gama de colores. Esto se logra utilizando diferentes materiales semiconductores, que tienen diferentes bandas prohibidas, como material emisivo activo y, por lo tanto, producen diferentes colores de emisión. Esto es diferente del concepto de aplicar filtros a una fuente de banda ancha como una lámpara fluorescente para obtener los colores deseados, lo que resulta en una pérdida de energía.

Sin embargo, los LED tienen un problema llamado “brecha verde”3,4, que es el resultado de la falta de un material de banda prohibida directa adecuado para la capa emisiva. Generalmente, los LED de estado sólido en el rango de 530 a 580 nm (es decir, de verde a amarillo) tienen un rendimiento deficiente, en términos de eficiencia radiante, en comparación con los LED azules y rojos. Los LED azules y rojos tienen eficiencias superiores al 50 %, mientras que los LED verdes y amarillos tienen eficiencias bastante bajas, por debajo del 40 %4. Una forma de superar la baja eficiencia de los LED verdes de estado sólido es aplicar un fósforo, ya sea un convertidor de color en chip o remoto. Estas técnicas ya se utilizan en muchos productos LED. Los LED blancos se pueden producir utilizando LED azules integrados con fósforos en el chip, por ejemplo, el amarillo Ce:YAG5,6. Se ha demostrado que los LED blancos convertidos en fósforo producen colores naturales con un alto índice de reproducción cromática (CRI) y una alta eficiencia de 100 lm/W7. Nanoco introdujo puntos cuánticos rojos en sus LED blancos para producir LED blancos cálidos con un alto CRI8. Otro ejemplo sería el uso de puntos cuánticos (QD) verdes y rojos como convertidores de color para LED orgánicos azules (OLED) en la última tecnología de visualización: QD-OLED9,10. Aquí, mostramos que al utilizar una determinada clase de tintes orgánicos (tintes a base de perileno11,12,13) ​​podemos lograr una mejor eficiencia de enchufe de pared para LED verdes. Elegimos tintes a base de perileno, ya que se ha demostrado que exhiben una fuerte absorción de luz en el espectro UV-visible, un alto rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY) y una alta estabilidad fotoquímica y térmica14,15,16,17. El tinte a base de perileno se introduce en una matriz polimérica para formar un fósforo remoto y se coloca a una distancia de 4 mm del chip LED. En esta configuración en la que el fósforo remoto se monta cerca del LED, el LED se denomina LED de fluorescencia mejorada o F-LED para abreviar, y el fósforo remoto se denomina convertidor de color fluorescente (FCC).

En este artículo, se investigaría el ajuste espectral del F-LED para mejorar la calidad y la eficiencia de la iluminación artificial, y para descubrir cómo podrían ser beneficiosos en determinadas aplicaciones, como en la agricultura18. El valor de mercado de los LED como luces de cultivo para cultivos de interior, así como como iluminación complementaria, ha crecido enormemente a lo largo de los años12. Con más inversiones en este espacio de agricultura en ambiente controlado, existe una mayor conciencia de cómo los diferentes espectros de luz afectan el crecimiento de los cultivos19 y a los agricultores de interior a menudo les gustaría saber cuál es la intensidad y el espectro de luz óptimos para un cultivo específico. Por ello, se han llevado a cabo estudios de investigación sobre el uso de fósforos y partículas de conversión ascendente para ajustar los espectros de luz de plantas20,21,22 y microalgas23,24,25. Estos incluyen recubrir una película de partículas de conversión ascendente de NaYF4:Yb,Er sobre las hojas20 y reemplazar el techo de un invernadero con una película plástica con aditivo de fósforo Ca1−kSrkS:Cu+,Eu2+22. Alternativamente, aplicar LED de diferentes colores como una luminaria sintonizable de múltiples longitudes de onda requiere abordar los voltajes y potencias de los LED de diferentes colores, lo que podría tener un costo prohibitivo para aplicaciones en una granja interior a gran escala. Abordamos este problema introduciendo nuestra FCC como un ajuste de color pasivo "bajo demanda". Esta solución presenta varias ventajas: (i) es de bajo costo, (ii) posee un alto grado de personalización en longitudes de onda y (iii) solo necesita un único tipo de fuente de luz (por ejemplo, azul, UV o blanca), eliminando la necesidad de circuitos complejos que atiendan diferentes voltajes de encendido de LED de diferentes colores. Demostramos este concepto de sintonización espectral en un estudio de caso donde evaluamos la efectividad de usar un FCC rojo para sintonizar el espectro de LED blancos para el crecimiento de plantas de interior.

Los tintes derivados del perileno son nuestro material preferido para los convertidores de colores luminiscentes por las siguientes razones: (i) tiene un alto rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY), (ii) es relativamente estable, (iii) es altamente soluble en la mayoría de los compuestos orgánicos. solventes (polares y no polares) y (iv) tiene una temperatura de trabajo alta y, por lo tanto, cumpliría con los procesos de fabricación como la extrusión necesarios para una producción ampliada de FCC26. En nuestros experimentos anteriores, se probaron una variedad de tintes, incluidos los tintes derivados de cumarina y 4-dicianometilen-2-metil-6-p-dimetilaminoestiril-4H-pirano (DCM). Sin embargo, a pesar de su alta eficiencia cuántica y protección en una matriz polimérica, muchos de estos tintes comerciales adquiridos sufren de una baja estabilidad fotoquímica, lo que los hace inadecuados para nuestra aplicación propuesta con alta intensidad de excitación a largo plazo.

Primero preparamos soluciones de tinte verde y rojo a base de perileno en cloroformo para estudiar su rango de absorción y emisión (Fig. 1a, b). Se puede observar que el tinte verde de perileno absorbe la luz azul (es decir, en el rango de aproximadamente 380 a 500 nm) mejor que el tinte rojo. Las diferencias en los espectros de absorción (longitudes de onda máximas e intensidad) de los tintes de perileno se pueden atribuir a la diferencia en los grupos funcionales de las moléculas (Fig. S1), lo que provocó que tuvieran diferentes orbitales HOMO-LUMO. Específicamente a una longitud de onda de 480 nm, el perileno verde resuena mejor que el perileno rojo, lo que le permite tener una absorción más fuerte. Por el contrario, a 580 nm, el perileno rojo absorbe fuertemente, mientras que el verde no absorbe. También observamos que el perileno verde tiene una eficiencia cuántica intrínseca más baja que el rojo (84,91–95,71% para 0,001% en peso, Fig. S2), lo que puede atribuirse a una mayor pérdida no radiativa debido a la mayor absorción en la longitud de onda de medición. de 405 nm (Ver “Métodos”). Esta pérdida no radiativa suele ser un proceso mediado por fonones, como el calentamiento localizado, que aumenta la tasa de degradación (por ejemplo, rotura de enlaces u oxidación)27.

(a) Curvas de absorción de diversas concentraciones de colorante de perileno rojo y verde en cloroformo. (b) Curvas de emisión correspondientes de los mismos materiales medidas en flujo espectral (nW/nm) con una longitud de onda de excitación de 405 nm. Se agregan líneas de puntos como guías visuales y muestran que hay un cambio insignificante en el pico de absorción, pero un desplazamiento hacia el rojo significativo en el pico de emisión a medida que aumenta la concentración. Datos de estabilidad de cupones de FCC rojos y verdes sujetos a (c) inmersión en luz azul [L], (d) alta humedad [H] y (e) condiciones de calor [T] como se establece en la sección "Métodos".

Las Figuras 1a, b también muestran que la forma del perfil de absorción no cambia con la concentración, pero la emisión se desplaza al rojo a medida que aumenta la concentración de tinte. Este cambio puede explicarse por la superposición entre la absorción y la emisión del fluoróforo, lo que provoca la reabsorción. Cuanto mayor es la concentración, mayor es la probabilidad de reabsorción de la luz emitida (convertida) y mayor es la pérdida no radiativa. Por lo tanto, observamos que una concentración más alta da un espectro de emisión más desplazado al rojo y un PLQY28 más bajo. Como el perileno verde tiene una eficiencia cuántica intrínseca más baja que el rojo, el PLQY general disminuye más al aumentar la concentración (Fig. S2).

A continuación, realizamos un estudio para ver si los tintes de perileno son adecuados para utilizarse junto con un LED comercial de estado sólido como convertidor de color. Esto se hace evaluando su estabilidad cuando se someten a diferentes variables ambientales: alta excitación lumínica (L), alta humedad (H) y temperatura moderadamente alta (T). Las condiciones detalladas y los enfoques de caracterización se destacan en la sección "Métodos". Formamos cupones de tinte de perileno rojo y verde en compuestos de PMMA con una concentración de tinte fija de 0,01% en peso en la matriz de PMMA. La Figura 1c-e muestra un resumen de los resultados de ambos tintes de color que se investigaron. Los valores de PLQY se normalizaron con respecto al PLQY inicial del compuesto. Los resultados revelaron que el tinte rojo perileno es muy estable: mostró una degradación mínima o nula incluso después de 60 días de acondicionamiento a las diferentes variables ambientales. Cuando se sometió a inmersión en luz azul (L), pruebas de humedad (H) y estrés por calor (T), no experimentó una degradación significativa en PLQY, con variaciones de medición de hasta el 10 %. La variación podría deberse a la colocación ligeramente diferente de la muestra en el soporte de la esfera integradora en diferentes días. Esta estabilidad fotoquímica, así como la resistencia a la humedad y la exposición a la temperatura, se atribuyen a la enorme energía de estabilización por resonancia y a las interacciones π-π de la columna vertebral aromática29. Sin embargo, el compuesto de tinte verde de perileno era menos estable, especialmente bajo inmersión en luz azul (L). Observamos que los cupones verdes experimentan una disminución del 45% respecto al PLQY inicial. Una razón podría ser que, aunque la intensidad del estrés de la luz azul se mantiene igual para ambos cupones compuestos de colores, el tinte de perileno verde tiene una absorción mucho mayor en comparación con el rojo y eso podría conducir a una mayor fotooxidación30. Esta mayor absorción de azul aumenta la tasa del proceso de transición no radiativo, que introduce un calentamiento localizado, aumentando así la tasa de degradación (por ejemplo, rotura de enlaces u oxidación). Además, la molécula de perileno verde tiene menos anillos aromáticos (5 para el verde y 11 para el rojo) en su columna vertebral por peso molecular que la roja, lo que contribuye a su menor estabilidad. Las fórmulas estructurales de ambos tintes se muestran en la Fig. S1.

La Figura 2a muestra la configuración de simulación del F-LED. Usamos un LED azul montado en una placa de circuito impreso (PCB). El LED utilizado es OSRAM GD CS8PM1.14 con una longitud de onda máxima de 451 nm. El componente FCC tiene la forma de una "tapa de botella" con una altura de 5 mm y un diámetro de 24 mm. La estructura de la 'tapa de botella' es hueca, lo que deja un espesor de capa efectiva del convertidor de color de 1 mm, que está a 4 mm de la fuente LED.

LED de fluorescencia mejorada (F-LED): (a) esquema del F-LED. Eficiencia de conversión simulada de la FCC en función del espesor para convertidores de color (b) verde y (c) rojo.

Si bien las partículas fluorescentes convierten efectivamente la luz azul en longitudes de onda más largas, también dispersarán la luz en todas direcciones. En nuestras simulaciones, el 48% de la luz convertida se retrodispersará y esta es una parte importante que reduce la eficiencia de nuestra aplicación deseada. Para recuperar esta luz retrodispersada, incorporamos una capa reflectora de Bragg en la superficie del convertidor de color que está frente al LED. La capa reflectora de Bragg actúa como un filtro de paso de banda que transmite luz azul pero refleja luces verdes y rojas (Fig. S3). Si bien el rendimiento del reflector Bragg depende del ángulo, esperamos que mejore la eficiencia de conversión hasta dos veces. Aquí, la eficiencia de conversión (\({\eta }_{Conversion}\)) se define como la relación entre la potencia dispersada hacia adelante de la luz convertida (\({P}_{Converted}\)) y la potencia incidente. (\({P}_{Incidente}\)).

Esta eficiencia de conversión depende principalmente de cuatro factores: el coeficiente de extinción (ε), la concentración molar (M), PLQY y el espesor. El coeficiente de extinción molar describe qué tan bien el material fluorescente absorbe la luz en una longitud de onda particular por concentración molar. En nuestro estudio, los coeficientes de extinción para los tintes verde y rojo para una longitud de onda de excitación de 450 nm se midieron como 2,43E + 05 M-1 cm-1 y 1,47E + 05 M-1 cm-1 respectivamente, lo que indica que el tinte verde Absorbe la luz azul de 450 nm 1,65 veces mejor que la roja. Junto con los valores de concentración molar, definen el camino libre medio de las partículas fluorescentes y, a su vez, definen cuánta luz incidente sería absorbida. La absorción sigue la ley de Beer-Lambert que rige la atenuación de la luz que atraviesa un material31. El rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY) se define como la relación entre el número de fotones emitidos y el número de fotones absorbidos. Cuanto mayor sea el PLQY, más eficiente será el proceso de conversión a la baja. Como se analizó anteriormente, el tinte verde es menos eficiente que el rojo, con un PLQY del 85 % para el verde frente al 95 % para el rojo.

Las Figuras 2b,c muestran el impacto del espesor en la eficiencia de conversión. La mayor eficiencia de conversión del FCC verde se puede atribuir a la mayor absorción de luz azul, lo que da como resultado una mayor producción de luz convertida en comparación con el FCC rojo, a pesar del menor PLQY. La eficiencia de conversión más alta para el FCC verde es del 55% en comparación con el 46% del FCC rojo. Este resultado se basa en simulaciones de FCC verde y rojo con la misma concentración de partículas fluorescentes de 0,05 mg/ml. Sin embargo, debemos tener en cuenta que la misma concentración ponderada (mg/ml) corresponde a diferentes valores de concentración molar (M) de 9,95E–5 mol/L para FCC verde y 4,63E–5 mol/L para FCC rojo. La diferencia se debe a que el tinte verde tiene una masa molar más ligera de 502,6 g/mol en comparación con 1079,26 g/mol para el rojo32,33. Por lo tanto, se espera que el tinte verde tenga una absorción más fuerte que el tinte rojo debido a su mayor coeficiente de extinción y concentración molar.

El efecto del espesor sobre el FCC verde se muestra en la Fig. 2b. Simulamos FCC con 6 espesores diferentes (0,25, 0,5, 0,75, 1, 2 y 3 mm). La eficiencia de conversión más alta es del 55% para un espesor de 0,75 mm. Las líneas verdes continuas y de puntos muestran la comparación entre FCC con y sin reflector Bragg. En promedio, el reflector Bragg mejora la eficiencia de conversión 1,9 veces. Si bien el FCC verde muestra una absorción muy fuerte, no toda la luz incidente azul será absorbida y convertida. La curva azul muestra la proporción de la luz azul restante que no se convierte a la luz azul incidente. Al aumentar el espesor, este valor disminuirá y, eventualmente, toda la luz incidente se reducirá para un espesor > 1 mm. Esta región puede considerarse como la región de saturación. Para espesores < 0,75 mm, donde un porcentaje significativo de luz azul no se absorbe completamente, el aumento del espesor contribuirá a aumentar la eficiencia de conversión de la FCC verde (curvas verdes). Sin embargo, cuando la mayor parte de la luz azul ha sido absorbida y reducida, la eficiencia de conversión comienza a disminuir linealmente con el aumento del espesor. Esto se puede atribuir principalmente a la aparición de reabsorción, debido a la superposición del espectro de absorción y el espectro de emisión a 450–500 nm (Fig. 1a, b). Cuando aumenta el espesor, aumenta la posibilidad de reabsorción y, debido a las pérdidas cuánticas, disminuye la eficiencia de conversión.

La Figura 2c muestra el efecto del espesor sobre el FCC rojo. En este caso, incorporar el reflector Bragg también mejora significativamente la eficiencia de conversión. Para el FCC rojo, la región de saturación donde la luz incidente azul se absorbe completamente y se reduce se logra solo para espesores > 2 mm. Se espera que se produzca saturación en un espesor mayor ya que el FCC rojo tiene un coeficiente de extinción más bajo y una concentración molar más baja que el FCC verde. Cuando se aumenta el espesor en la región no saturada, la eficiencia de conversión aumenta del 21% a 0,25 mm al 46% a 2 mm. Cuando aumentamos aún más el espesor a 3 mm, la eficiencia de conversión disminuye, pero a una velocidad de descomposición más lenta que para el FCC verde. Si bien el FCC rojo también experimenta reabsorción debido a la superposición entre los espectros de absorción y emisión de 580 a 620 nm, el efecto es menos significativo debido a la mayor eficiencia cuántica (PLQY) del 95% para el FCC rojo en comparación con el 85% para el verde.

El convertidor de color cambiará la característica de radiación del LED. La Figura 3a muestra la característica de radiación del LED azul con una divergencia de medio ángulo de 40 ° calculada en la mitad del máximo. Con la capa FCC verde, el F-LED muestra una divergencia de medio ángulo de 65 ° (Fig. 3b). El F-LED muestra un perfil más plano desde 0° hasta 54°, lo que indica una iluminación más uniforme. Las Figuras 3c, d muestran la irradiancia medida a una distancia de 15 mm de la fuente, para LED azul y F-LED (LED azul + FCC verde) respectivamente. Las cifras muestran una iluminación más uniforme para el F-LED con un FWHM de 23,4 mm en comparación con los 16,8 mm del LED azul. Para aplicaciones en granjas, una iluminación más difusa y uniforme podría ser beneficiosa, ya que reducirá los puntos críticos y mejorará el crecimiento de las plantas.

Características de radiación simuladas y patrones de irradiación de (a,c) LED azul y (b,d) F-LED (LED azul + FCC verde).

Fabricando piezas de FCC similares a una gorra con tinte de perileno incrustado en PMMA, colocando una capa reflectante de Bragg en el lado interior de la gorra (similar a la configuración de simulación) y luego colocándolas sobre un OSRAM GD CS8PM1.14 (azul) LED, probamos la respuesta óptica y eléctrica del F-LED. La Figura 4a muestra el LED azul de estado sólido, que cambia de color cuando se instala con FCC verdes o rojos, para convertirse en un F-LED (Fig. 4b, c). Los F-LED y los LED de estado sólido se prueban recogiendo todas las emisiones a través de una esfera integradora y midiéndolas con un espectrómetro calibrado. A partir de esto, podemos calcular la energía radiante emitida por el dispositivo. Con un medidor de fuente para suministrar energía eléctrica a los dispositivos, podemos rastrear el consumo de energía eléctrica. En última instancia, podemos calcular la eficiencia del enchufe de pared con base en la ecuación. (2):

(a) LED azul de estado sólido, convertido a (b) F-LED verde y (c) F-LED rojo usando FCC (con configuración de cámara fija), con un recuadro que muestra la estructura de la tapa de la botella de la FCC. Comparación de las respuestas espectrales de LED azules de estado sólido con LED F (d) verdes y (e) rojos con diferentes concentraciones de tinte FCC.

La Tabla 1 muestra los resultados de las mediciones de los F-LED en comparación con los LED de estado sólido. Podemos ver que para cada F-LED en comparación con el LED de estado sólido base (azul), hay una caída en la eficiencia del enchufe de pared debido a un PLQY no ideal y a la pérdida de algo de luz que no es capturada por el integrador. esfera. Sin embargo, en el caso del F-LED verde, demostramos que podría ser más eficiente en comparación con el LED verde de estado sólido. No se puede decir lo mismo del F-LED rojo porque los LED de estado sólido rojo y azul son muy eficientes en sí mismos. Al comparar el LED F verde con el rojo, observamos que el LED F verde es más brillante que el rojo (Fig. 4b, c). Los resultados de las mediciones en la Fig. 4d,e también muestran que el F-LED verde produce un espectro más brillante que el rojo, con picos más altos. Observamos que la conversión de fotones azules a verdes es muy alta ya que casi no hay pico azul presente. Esto es importante porque si la absorción del azul es débil, se necesitaría una capa de FCC más gruesa o de mayor concentración, y esto comprometería el PLQY del FCC. Por lo tanto, se produce una caída considerable en la eficiencia del enchufe de pared. Por el contrario, en el caso del FCC rojo (Fig. 4e), debido a su absorción más débil en las longitudes de onda azules, la conversión no es completa en concentraciones similares. El aumento en la eficiencia de conversión con la concentración para el FCC rojo demostrado en la Tabla 1 es indicativo de que el FCC aún no está en la región saturada, es decir, el azul no se ha absorbido completamente. La eficiencia de conexión a la pared del F-LED rojo es menor en comparación con el LED rojo de estado sólido.

En consecuencia, encontramos una aplicación de nicho para la FCC roja. Los LED de luz blanca (especialmente los LED de color blanco frío) solo tienen una pequeña cantidad del componente rojo en comparación con el azul. Dado que las fuentes de luz blanca tienen una gran cantidad de fotones en las longitudes de onda verde y amarilla, cuando se utilizan como luces de cultivo para cultivos de interior, estos fotones verdes y amarillos se desperdician en gran medida ya que las plantas verdes no los absorben (en su mayoría se reflejan) tanto como en azul y rojo34,35. Si observamos el espectro de absorción del perileno rojo, vemos que su absorción máxima se encuentra en el rango de 500 a 600 nm. Por lo tanto, al aplicar perileno rojo como FCC para LED blancos, podemos convertir las longitudes de onda amarillas y verdes subutilizadas en rojo sin reducir gran parte del número total de fotones que llegan a los cultivos (Fig. 5ai,ii). La menor eficiencia del enchufe de pared también se debe al hecho de que en este caso no podemos aplicar una película reflectora de Bragg para mejorar la extracción de luz, ya que bloquearía la transmisión de fotones verdes y rojos del propio LED blanco. En pocas palabras, aumentó la cantidad total de fotones útiles para el crecimiento de las plantas. Esto es a pesar de una eficiencia de enchufe de pared aproximadamente un 20 % menor del LED blanco + FCC rojo en comparación con solo el LED blanco sobre sí mismo (Tabla S1). Nuestro experimento muestra un cambio significativo y un pico rojo visible en el espectro de salida del LED blanco convertido (Fig. 5aiii). A medida que aumenta la concentración de colorante rojo de perileno, aumenta la conversión pero nuevamente, el PLQY disminuiría. A partir de esta información, elegimos la concentración más baja de tinte rojo de perileno investigada en nuestro experimento para usarla como FCC para LED blancos en un ensayo agrícola.

(a) LED blanco + FCC rojo: [i] LED blanco de estado sólido, [ii] sintonización espectral de LED blanco con FCC rojo, [iii] respuestas espectrales de LED blancos con FCC rojos con concentraciones variables. (b) Ensayo en granja: [i] tira de luz LED blanca de 4700 K (para control), [ii] lechuga en condiciones de control, [iii] tira de luz LED blanca de 4700 K con FCC rojos (para experimento), [iv] lechuga en condiciones condiciones experimentales. (c) Masa fresca obtenida en 3 ensayos independientes en granjas interiores: [i] ensayo n.º 1, [ii] ensayo n.º 2, [iii] ensayo n.º 3.

Con LED de luz blanca de 4700 K como configuración de iluminación de control, la configuración de iluminación experimental se realiza utilizando tiras de perileno rojo al 0,001% en peso colocadas en las mismas barras de luz LED blancas. Para garantizar un experimento justo, se administró la misma potencia del controlador a ambas configuraciones y se ajustó la altura de iluminación experimental para que ambas configuraciones alcancen el mismo nivel de densidad de flujo de fotones fotosintéticos (PPFD) de 200 µmol m-2 s-1 medido desde el nivel de la olla. Las mediciones iniciales y finales de la luz blanca mejorada de la FCC roja muestran una proporción de fotones rojo a azul de aproximadamente 2,7, mientras que el LED blanco de control tiene una proporción de 1,2. Se eligió una variedad de lechuga “Cristabel” por su compacidad (tanto horizontal como verticalmente) para que los cultivos no crecieran demasiado y comenzaran a dar sombra unos a otros. La Figura 5bi-iv muestra la configuración de nuestra prueba de granja interior y la Figura 5c es un resumen de los resultados obtenidos de las tres pruebas independientes. Estos tres ensayos se realizaron consecutivamente, comparando los grupos experimentales con los de control, cada uno de los cuales constaba de 32 plantas (ver “Métodos”). Las pruebas se realizan utilizando los mismos LED y F-LED. De los resultados, podemos concluir que debido a la mejora en la calidad del espectro proporcionada por la mejora del FCC rojo, la masa fresca recolectada es mayor. Según el valor medio, observamos que la luz blanca mejorada con FCC produce entre un 5 y un 39 % más de masa fresca. Las variaciones en la masa fresca se deben a ligeras variaciones en varios factores posibles, por ejemplo, contenido de CO2, temperatura, contenido de agua y contenido de nutrientes, ya que las pruebas se realizaron consecutivamente con el mismo conjunto de FCC. La luz blanca mejorada por FCC tiene una proporción de fotones rojos a azules más alta en comparación con la luz blanca no convertida. Estudios anteriores corroboran nuestros resultados ya que han demostrado que aumentar la luz roja para el crecimiento de verduras de hojas verdes ayuda a aumentar la masa fresca y los metabolitos secundarios36,37.

Al final de la investigación que duró cuatro meses, los FCC rojos fueron devueltos al laboratorio para ser examinados. No hubo puntos críticos visibles y el PLQY no mostró ninguna degradación significativa (Fig. S5). Se midió que el consumo de energía era de 100 W y los LED funcionan con una corriente cercana a 0,43 A con una caída de voltaje de 230 V. Este nivel de corriente es mucho más alto que el informado en intentos anteriores de usar tintes de perileno en los LED38. Estas observaciones de los ensayos en granjas muestran la notable estabilidad del FCC rojo formulado. Si bien solo demostramos la efectividad de actualizar los LED blancos existentes con FCC rojos, los FCC verdes podrían ser beneficiosos en algunas aplicaciones de la agricultura, que depende de los cultivos: por ejemplo, la penetración en capas más profundas de las hojas para aumentar la fotosíntesis y promover el alargamiento del tallo. Por lo tanto, nuestros LED mejorados con fósforo orgánico podrían ser una buena solución para adaptarse a escenarios tan diversos.

Para evaluar más a fondo el rendimiento de nuestro F-LED en nuestra prueba de granja interior, comparamos sus resultados con otros estudios que involucran la conversión de longitud de onda de luz con fósforos y nanopartículas. Dos estudios que utilizaron por separado nanopartículas de conversión ascendente NaYF4:Yb,Er20 y nanopartículas de conversión ascendente NaYF4:Yb,Tm21 mostraron una mejora en la tasa fotosintética del 150% (frijol mungo) y del 12% (Arabidopsis thaliana), respectivamente, mientras que otro estudio sobre El fósforo Ca1−kSrkS:Cu+,Eu2+ mostró un aumento en el rendimiento del 24% (repollo)22. Estos enfoques tienen importantes desventajas en comparación con nuestro diseño F-LED, que integra las partículas de fósforo con la fuente LED de forma compacta. El primer método de recubrir las hojas con una película de nanopartículas requiere rociar la solución de partículas directamente sobre la superficie de la hoja, lo cual es inconsistente y lento. Las partículas de conversión ascendente utilizadas contienen itrio e iterbio, que tienen una toxicidad potencial para los organismos biológicos39,40. Todos los estudios anteriores también se basaron en una fuente de luz solar, que puede no ser adecuada para entornos agrícolas interiores intensivos. Además, tampoco se investigó la durabilidad de los fósforos y las nanopartículas, mientras que en nuestro estudio se ha demostrado que los tintes rojo y verde de perileno tienen una buena durabilidad de hasta 40 días en condiciones de mucho calor, humedad y luz.

En conclusión, hemos demostrado la viabilidad del uso de tintes de perileno como fósforos remotos para alterar el espectro de salida del LED. En particular, hemos demostrado que el F-LED verde podría ser incluso más eficiente que su homólogo de estado sólido. Nuestro estudio proporciona una alternativa al fósforo inorgánico comercial en chip, mediante el desarrollo de una iluminación mejorada con fósforo de base orgánica y de bajo costo. En lugar de fijar el fósforo en la matriz del LED, utilizamos una capa de polímero incrustado en fósforo orgánico a una distancia alejada de la fuente, lo que permite la adaptación a los LED existentes. Este enfoque permite cambiar fácilmente el fósforo para sintonizar el espectro que se ha optimizado para aplicaciones específicas, por ejemplo, diversas especies de cultivos. Demostramos que los convertidores de color basados ​​en compuestos orgánicos pueden ser eficientes, duraderos y rentables para aplicaciones de sintonización espectral. Sin embargo, la estabilidad a largo plazo del FCC verde tal vez deba abordarse estudiando en detalle el mecanismo de degradación e introduciendo aditivos en la matriz polimérica para fortalecer la durabilidad. Con una estabilidad aún mayor, podríamos incluso colocar la FCC en el chip, reduciendo la necesidad de componentes como la capa reflectora de Bragg. Los beneficios del F-LED también se pueden ver en el uso del FCC de perileno rojo para alterar el espectro de los LED de luz blanca, reduciendo los fotones verdes y aumentando los fotones rojos, que las plantas absorben mejor. Nuestros resultados mostraron, en promedio, un aumento del 18% en el rendimiento cuando la lechuga se cultiva bajo un LED blanco convertido en rojo en comparación con un LED blanco controlado con la misma potencia. Producidos a bajo costo, estos FCC pueden ser un componente ideal en luminarias LED para ajustar el espectro de luz de salida de manera eficiente.

Los tintes orgánicos, el rojo fluorescente n.º 94720 y el amarillo fluorescente n.º 94700 se adquirieron de Kremer Pigmente (usados ​​tal como se recibieron). Los gránulos de poli (metacrilato de metilo) (PMMA) se adquirieron de Chi Mei Corporation, Taiwán.

Los chips LED se compraron en OSRAM y se montaron a estribor. Rojo (OSRAM GH CSSPM1.24) OSLON® SSL 120, verde (OSRAM GT CSSPM1.13) OSLON® SSL 120, azul (OSRAM GD CSSPM1.14) OSLON® SSL 120 y blanco 5700 K (GW CS8PM1.PM) OSLON ® fueron utilizados.

Los convertidores de color se fabricaron en lotes mejorados mediante un método de procesamiento en solución, con PMMA en polvo (de peso molecular seleccionado) y tintes seleccionados (en porcentaje en peso deseado) disueltos en un disolvente orgánico (cloroformo). Luego los cupones se colaron y moldearon con la geometría deseada y se dejaron secar lentamente en una bandeja de aluminio.

El espectro de fotoluminiscencia y el rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY) se midieron con una esfera integradora conectada a un espectrómetro calibrado (Ocean Optics Usb4000), y las muestras sondeadas utilizando un LED de 405 nm con una potencia de salida de 24,3 mW. Se utilizó la misma configuración para medir la eficiencia de los LED y F-LED, con la esfera integradora capturando la luz emitida por el dispositivo mientras el dispositivo era impulsado por un medidor de fuente. La corriente y el voltaje (potencia eléctrica) se leyeron en el medidor fuente mientras que la potencia radiante se tomó de las lecturas en el espectrómetro calibrado.

La prueba de estabilidad de los compuestos de tinte-PMMA se realizó en 3 pruebas independientes: (i) en una mesa LED de luz azul de 100 mW cm-2, (ii) en una cámara con una humedad relativa (HR) del 85%, (iii) en una Horno a 65ºC. A intervalos específicos, los cupones de compuestos de prueba que se colocaron en las condiciones indicadas se retiraron momentáneamente y se tomó una medición de PLQY antes de volver a colocarlos en sus condiciones de prueba.

Se cultivó lechuga (variedad: Cristabel) desde las semillas hasta la etapa de plántula en bandejas más pequeñas bajo una luz blanca de 4700 K durante dos semanas, después de lo cual se trasplantaron plántulas sanas de tamaños similares a macetas individuales basadas en tierra para usarlas en experimentos. Las plántulas se dividieron entre un grupo de control con LED de luz blanca de 4700 K y un grupo experimental que tenía LED de luz blanca de 4700 K con FCC rojos colocados 2 cm por encima de los chips de LED. Cada grupo estuvo formado por 32 plantas. Todas las plantas recibieron la misma cantidad de nutrientes y la fuente de luz se ajustó en altura de modo que tanto las plantas de prueba como las de control tuvieran la misma PPFD y la misma integral de luz diaria. La potencia de la fuente de luz se mantuvo igual en 100 W.

El diseño F-LED se optimizó y probó mediante simulaciones de trazado de rayos utilizando el software comercial Zemax OpticStudio Premium v21.2. El diseño se simuló en modo no secuencial, con una fuente radial modelada a partir del LED azul OSRAM GD CS8PM1.14. La capa convertidora de color se colocó a una distancia de 4 mm de la fuente con un espesor de 1 mm. La capa convertidora de color es PMMA con un índice de refracción de 1,49. La superficie que mira a la fuente está recubierta con un reflector Bragg dependiente del ángulo, con datos extraídos de la medición (Fig. S4). Los colorantes derivados del perileno se modelaron basándose en espectros de absorción y emisión experimentales. El tinte verde tiene un rendimiento cuántico del 85%, un coeficiente de extinción calculado de 2,58E + 5 M-1 cm-1 (para una longitud de onda de extinción de 450 nm) y una densidad de fósforo de 5,99E + 16 cm-3, lo que se traduce en un camino libre medio de 0,17 mm en la longitud de onda de extinción. El tinte rojo tiene un rendimiento cuántico del 95%, un coeficiente de extinción calculado de 1,47E + 5 M-1 cm-1 (para una longitud de onda de extinción de 450 nm), una densidad de fósforo de 2,79E + 16 cm-3, lo que se traduce en un camino libre medio de 0,64 mm en la longitud de onda de extinción. Para ambos tintes, se consideró la dispersión Mie de la partícula dispersante con un índice de partícula de 1,42, un radio de 2,5 um y una densidad de 3,82E + 8 cm-3. La simulación se configuró para considerar la polarización, la división de rayos y la dispersión de rayos. El patrón de flujo y irradiancia se registró desde un monitor de 50 × 50 mm colocado a 5 y 10 mm de distancia, respectivamente, del FCC.

El uso de partes de plantas en el estudio cumple con lineamientos internacionales, nacionales y/o institucionales. El único requisito que teníamos del Gobierno de Singapur, la Junta de Parques Nacionales, era obtener una certificación fitosanitaria cuando las semillas se importaban a Singapur.

Los datos que respaldan las cifras y otros hallazgos de este estudio están disponibles a través de los autores correspondientes previa solicitud razonable.

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Descargar referencias

Este trabajo cuenta con el apoyo de la Agencia de Ciencia, Tecnología e Investigación (A*STAR) en el marco del Sistema de iluminación híbrida sostenible para agricultura en entornos controlados: paquete de trabajo 2.1 (A19D9a0096), en el marco del Fondo Central de Investigación (ATR) de SERC: Concentrador fluorescente omnidireccional para sistemas robustos y sostenibles. Comunicaciones Ópticas Inalámbricas, y bajo el Plan de Trabajo del Proyecto Inter-RI: Concentrador Fluorescente Omnidireccional de Alta Ganancia para Comunicaciones Ópticas Inalámbricas y Captación de Energía. Los autores agradecen al director ejecutivo de Arianetech, Sr. Edwin SL Ong, por los estimulantes debates y por proporcionar un espacio de investigación agrícola interior para llevar a cabo el experimento.

Estos autores contribuyeron igualmente: Jonathan Trisno y Darren CJ Neo.

Instituto de Computación de Alto Rendimiento (IHPC), Agencia de Ciencia, Tecnología e Investigación (A*STAR), 1 Fusionopolis Way, #16-16 Connexis, Singapur, 138632, República de Singapur

Jonathan Trisno, Ray JH Ng y Hong Son Chu

Instituto de Investigación e Ingeniería de Materiales (IMRE), Agencia de Ciencia, Tecnología e Investigación (A*STAR), 2 Fusionopolis Way, #08-03 Innovis, Singapur, 138634, República de Singapur

Darren CJ Neo, Maxine MX Ong, Christina YL Tan y Ee Jin Teo

Arianetech Pte. Ltd. Ltd, 102E Pasir Panjang Road, #08-02 Citilink, Singapur, 118529, República de Singapur

Isabelle SH Lee

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JT y DN contribuyeron igualmente a este trabajo. JT, DN, MO, RN, CHS, TEJ diseñaron el trabajo. JT y RN llevaron a cabo el modelado y la simulación. DN y MO fabricaron el dispositivo. DN, MO, CT, IL, TEJ llevaron a cabo las mediciones. JT y DN produjeron las cifras. JT, DN, MO, RN, HSC, TEJ escribieron el manuscrito. Todos los autores discutieron los resultados y revisaron el manuscrito. HSC y TEJ conceptualizaron, planificaron y supervisaron el proyecto.

Correspondencia a Hong Son Chu o Ee Jin Teo.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Trisno, J., Neo, DCJ, Ong, MMX et al. Mejora de la salida espectral del LED con fósforo remoto a base de tinte de perileno. Representante científico 13, 10841 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-37956-7

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Recibido: 21 de marzo de 2023

Aceptado: 30 de junio de 2023

Publicado: 05 de julio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-37956-7

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